脈沖功率技術(shù)可以在極短時(shí)間內(nèi)釋放出兆瓦級(jí)功率的電能量，在很多特殊領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。作為脈沖功率電源的關(guān)鍵部件，高性能電容器對(duì)減小設(shè)備的重量和體積，滿(mǎn)足小型化、高功率化發(fā)展具有重要作用。反鐵電陶瓷具有儲(chǔ)能密度高、放電電流大和放電速度快等優(yōu)點(diǎn)，是新一代高性能脈沖電容器的重要候選材料。深刻理解反鐵電陶瓷的物理本質(zhì)和構(gòu)效關(guān)系對(duì)研發(fā)高性能反鐵電陶瓷電容器具有重要意義。

中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所董顯林研究員、王根水研究員帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)前期在反鐵電陶瓷的組成設(shè)計(jì)、性能調(diào)控、工程應(yīng)用等方面已開(kāi)展了大量富有成效的研究工作。近期，該團(tuán)隊(duì)與上海硅酸鹽所許鈁鈁研究員帶領(lǐng)的微結(jié)構(gòu)研究團(tuán)隊(duì)緊密合作，綜合利用透射電鏡和電學(xué)表征等手段對(duì)傳統(tǒng)(Pb, La)(Zr,Sn,Ti)O3 (PLZST)反鐵電陶瓷開(kāi)展了原子尺度的結(jié)構(gòu)表征和研究，突破了反鐵電陶瓷極化有序的傳統(tǒng)認(rèn)識(shí)，并構(gòu)建了反鐵電陶瓷結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)聯(lián)規(guī)律。相關(guān)研究結(jié)果以“Unveiling the Ferrielectric Nature of PbZrO3-based Antiferroelectric Materials”為題發(fā)表在Nature Communications上(DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-020-17664-w），論文第一作者為上海硅酸鹽所無(wú)機(jī)材料分析測(cè)試中心傅正錢(qián)助理研究員和信息功能材料與器件研究中心陳學(xué)鋒研究員，論文通訊作者為董顯林研究員、王根水研究員和許鈁鈁研究員，上海硅酸鹽所為論文唯一通訊單位。澳大利亞臥龍崗大學(xué)張樹(shù)君教授參與了相關(guān)研究工作。

研究發(fā)現(xiàn)，PLZST系列鈣鈦礦型陶瓷均呈現(xiàn)非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)，調(diào)制模式分為極化大小和極化角度兩種，它們可以在納米尺度內(nèi)自由地轉(zhuǎn)變與共存。非公度結(jié)構(gòu)主要起源于原子位移的周期性調(diào)制，并形成亞鐵電性質(zhì)的極化有序。這種亞鐵電有序是通過(guò)鐵電有序?qū)拥奶囟ńM合而產(chǎn)生，化學(xué)組成的改變可以驅(qū)動(dòng)鐵電有序?qū)拥膶挾仍?.6nm-1.5nm范圍內(nèi)逐漸過(guò)渡，從而調(diào)控非公度結(jié)構(gòu)的調(diào)制周期。鐵電有序?qū)拥膶挾茸兓绊懥俗罱忞娕紭O子的相互作用，使得轉(zhuǎn)折電場(chǎng)、介電常數(shù)、剩余極化等關(guān)鍵電學(xué)性能參數(shù)與調(diào)制周期近似呈現(xiàn)線性關(guān)系。這些發(fā)現(xiàn)為反鐵電材料的理論發(fā)展和性能優(yōu)化提供了基礎(chǔ)。

以上工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、預(yù)研領(lǐng)域基金、上海無(wú)機(jī)材料測(cè)試表征技術(shù)平臺(tái)等項(xiàng)目的資助。

圖1. PLZST系列陶瓷極化序構(gòu)的原子尺度表征

圖2. PLZST系列陶瓷結(jié)構(gòu)序參量與極化序參量的耦合規(guī)律

圖3. PLZST系列陶瓷的構(gòu)效關(guān)系