據(jù)悉，該成果所涉及的化學(xué)氣相沉積方法（CVD）生長石墨烯，是目前制備大面積、高品質(zhì)單晶晶?；蛘弑∧さ淖钪饕椒āＨ欢?，由于石墨烯與基質(zhì)材料能夠產(chǎn)生強耦合作用，使得石墨烯在生長過程中會形成褶皺。這一現(xiàn)象嚴(yán)重限制了大尺度均一薄膜的制備，阻礙著二維材料的進(jìn)一步發(fā)展應(yīng)用。

“CVD石墨烯中的褶皺是影響其物性的重要瓶頸。”高力波告訴記者，CVD石墨烯中的褶皺，來源于石墨烯與生長基體的熱脹率差異，石墨烯生長于銅或者鉑等生長基體，生長溫度多在600度以上，生長完成后降至室溫便引起石墨烯的褶皺。褶皺的存在，會影響石墨烯的優(yōu)良特性，然而，究竟在多大程度上能夠影響其性能，并沒有完整的對比數(shù)據(jù)。“如何徹底地消除褶皺，并制備出超平整的石墨烯薄膜，逐漸成為其品質(zhì)跨越式提升的重點和難點?！备吡Σㄕf道。

研究團(tuán)隊嘗試過多種消除褶皺的方法，但效果都不盡如人意，僅剩下減弱石墨烯與生長基體之間耦合作用的唯一途徑。在總結(jié)大量實驗的基礎(chǔ)上，高力波團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)，高比例的熱氫氣（H2），會在一定程度上，弱化石墨烯與生長基體之間的耦合作用。同時，研究人員通過理論模擬發(fā)現(xiàn)，處在石墨烯與銅基體之間的氫，在大濃度、高溫的條件下，可以起到減弱二者耦合的作用。在熱氫氣的組分中，質(zhì)子和電子可以自由穿梭于石墨烯的蜂窩狀晶格。因此，研究人員推測，質(zhì)子在穿透石墨烯后，有一定概率會再次與電子組合成氫。

“課題組通過氫氣、氘氣（D2）、氦氣（He）等離子體的作用效果對比，驗證了所設(shè)想的模型?！备吡Σń榻B，增加質(zhì)子密度，成為減弱二者耦合作用的關(guān)鍵途徑。有鑒于此，研究團(tuán)隊采用氫氣等離子體處理褶皺化的石墨烯薄膜，并輔以高溫，逐步減弱并消除石墨烯褶皺。如果在生長石墨烯的同時，引入氫氣等離子體，則生長出來的石墨烯完全無褶皺。

為了全方位表征無褶皺化的石墨烯薄膜，通過多種物性測量，包括掃描隧道顯微鏡（STM）觀測摩爾條紋和掃描隧道譜（STS）、角分辨光電子能譜（ARPES）直觀觀測石墨烯與銅基體的耦合作用變化、變溫拉曼光譜表征熱漲率差異等，都表明了這種超平整的石墨烯薄膜，處于與生長基體脫耦合、無摻雜的狀態(tài)。由于石墨烯薄膜的超平整特性，因此在清除石墨烯表面其他物質(zhì)，尤其是石墨烯轉(zhuǎn)移過程中產(chǎn)生的轉(zhuǎn)移介質(zhì)PMMA殘留時，表現(xiàn)出極易清潔的優(yōu)點。

此外，為了凸顯超平整石墨烯薄膜的優(yōu)點，即大尺寸和高品質(zhì)，研究人員還進(jìn)行了不同線寬下的石墨烯量子霍爾效應(yīng)的測量，線寬分別為2μm、20μm、100μm、500μm。此前，有礙于大尺寸石墨烯樣品的均勻性，石墨烯量子霍爾效應(yīng)出現(xiàn)的最大線寬為50μm，而生長出來的超平整石墨烯薄膜，量子霍爾效應(yīng)出現(xiàn)的閾值條件，和1μm線寬時測量的本征石墨烯幾乎相當(dāng)。更重要的是，對于不同線寬測量，他們的平臺出現(xiàn)閾值幾乎不變?！斑@表明只有消除褶皺，才能在最大程度上實現(xiàn)大尺寸石墨烯的均質(zhì)化、高品質(zhì)?！备吡Σū硎?，質(zhì)子輔助的CVD方法不僅能夠盡可能維持石墨烯的固有性質(zhì)，還將對今后制備其他種類的納米材料具有普適性。（作者：本報記者 蘇雁 本報通訊員 吳煜昊）