??德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華團隊提出一種雙網(wǎng)絡(luò)凝膠還原策略，將框架結(jié)構(gòu)合金負極材料與三維石墨烯相結(jié)合，形成物理交聯(lián)與化學鍵合一體化的雙框架材料，該石墨烯基雙框架材料也因此表現(xiàn)出快速且穩(wěn)定的儲鋰行為。相關(guān)成果以“Chemically Binding Scaffolded Anodes with 3D Graphene Architectures Realizing Fast and Stable Lithium Storage”為題發(fā)表在Research期刊上（Research, 2019, 8393085, DOI: 10.34133/2019/8393085）。

研究背景

三維石墨烯正逐漸成為一種理想的復(fù)合介質(zhì)用于提升電化學活性材料的儲能和電催化性能。然而，在儲鋰應(yīng)用上，復(fù)合物中的負極材料多以相互游離的納米顆粒形式存在且僅僅物理依附于石墨烯表面，因而容易從石墨烯脫落、團聚進而導致容量衰減。

研究進展

德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華團隊提出一種雙網(wǎng)絡(luò)凝膠還原策略，制備出物理交聯(lián)且化學鍵合的一體化石墨烯基雙框架材料用于高性能鋰離子電池負極。以錫基合金負極材料為例，首先構(gòu)建出由氧化石墨烯凝膠和氰基橋聯(lián)(Sn–N≡C–Ni)配位聚合物凝膠(錫鎳氰膠)組成的一體化雙網(wǎng)絡(luò)凝膠，進一步還原該凝膠可制得由Sn–Ni合金框架和三維石墨烯相互交織的Sn–Ni/G雙框架材料(圖1)。

其中，Sn–Ni合金框架與三維石墨烯高度均勻分布，且無定形合金表面氧化物組分有利于兩者之間形成強烈的Sn–O–C鍵，進一步增強儲能應(yīng)用中的協(xié)同作用(圖2)。

作為鋰離子電池負極，雙框架結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和混合離子傳輸通道，同時，界面Sn–O–C鍵進一步穩(wěn)定結(jié)構(gòu)并加速電荷傳輸，因此，該Sn–Ni/G雙框架材料表現(xiàn)出了良好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率特性(圖3)。在0.1 A/g的充放電速率下經(jīng)過200次循環(huán)，其可逆比容量高達701 mAh/g；在1 A/g的大速率下，其平均比容量仍高達497 mAh/g。