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2019-07-07
??金屬材料的有效腐蝕防護(hù)是關(guān)乎國計(jì)民生的重大戰(zhàn)略，而緩蝕劑技術(shù)由于具備優(yōu)異的效果和良好的經(jīng)濟(jì)效益，已成為防腐蝕技術(shù)中應(yīng)用最為廣泛的方法之一。有機(jī)緩蝕劑主要通過分子結(jié)構(gòu)中的雜原子、p鍵或極性基團(tuán)作為活性吸附中心在金屬表面形成一層保護(hù)膜，而有機(jī)分子與金屬之間化學(xué)鍵的強(qiáng)度直接決定了該保護(hù)膜的質(zhì)量和最終的緩蝕性能。因此，一般認(rèn)為具有更多的活性吸附中心的緩蝕分子會(huì)與金屬之間形成更強(qiáng)的螯合作用，進(jìn)而可在金屬表面生成更穩(wěn)定的吸附膜。但緩蝕劑的分子結(jié)構(gòu)與腐蝕抑制性能之間具體的構(gòu)效關(guān)系如何，目前依然是緩蝕劑領(lǐng)域亟待解決的難題。
進(jìn)入21世紀(jì)，可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略已成為世界各國的共識(shí)，從環(huán)境保護(hù)的角度來看，“綠色”緩蝕劑是如今的重要發(fā)展方向。因此研究對(duì)環(huán)境無公害的環(huán)境友好型緩蝕劑具有非常重要的學(xué)術(shù)價(jià)值和實(shí)用意義。作為一種綠色生物大分子，脫氧核糖核酸（DNA）含有許多配位原子的極性基團(tuán)，在新型綠色緩蝕劑的應(yīng)用中具有巨大潛力。
近日，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所王立平研究員團(tuán)隊(duì)博士后強(qiáng)玉杰通過系統(tǒng)的電化學(xué)測(cè)試、表面結(jié)構(gòu)表征、吸附等溫模型以及分子動(dòng)力學(xué)模擬等方法系統(tǒng)研究了DNA分子對(duì)銅在硫酸溶液中的緩蝕性能及機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，DNA可以作為銅在硫酸介質(zhì)中的高效緩蝕劑，緩蝕效率可達(dá)90%以上，并在溫度升高以后依舊可保持優(yōu)異的緩蝕性能。且該緩蝕劑屬于陰極型緩蝕劑，會(huì)在銅表面生成一層致密的單分子膜，符合langmuir吸附等溫模型。DNA緩蝕膜在銅表面具有活性阻滯效應(yīng)，且為化學(xué)吸附為主的混合吸附模式。分子動(dòng)力學(xué)模擬從分子層面上得出了DNA分子及其各組分在銅表面的穩(wěn)定吸附構(gòu)型及吸附強(qiáng)度，發(fā)現(xiàn)了腺嘌呤核苷酸在DNA緩蝕性能中所發(fā)揮的主導(dǎo)作用，從而為同類型緩蝕劑進(jìn)一步的分子設(shè)計(jì)與應(yīng)用提供了理論指導(dǎo)。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Applied Surface Science, 2019, 492, 228-238。
圖1 （a）銅電極在含有不同濃度的DNA的鹽酸溶液中的Nyquist圖，（b）Bode圖，（c）等效電路，（d）吸附機(jī)理
在之前的工作中，強(qiáng)玉杰已經(jīng)通過電化學(xué)以及分子模擬技術(shù)相結(jié)合的方法，研究了一系列吲唑類化合物、咪唑基離子液體等含氮類有機(jī)分子對(duì)海工金屬材料的緩蝕性能及機(jī)理。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Journal of Colloid and Interface Science, 2016, 472, 52-59; Corrosion Science, 2017, 119, 68-78; Corrosion Science, 2017, 126, 295-304; Corrosion Science, 2018, 133, 6-16; Corrosion Science, 2018, 140, 111-121。其中兩篇文章入選了ESI高被引論文，一篇為Corrosion Science 2017年年度被引頻次最高文章，一篇為Corrosion Science 2018年年度被引頻次最高文章。
圖2 在Cu（111）表面上吸附的DNA分子的平衡構(gòu)型
上述研究工作獲得國家杰出青年科學(xué)基金（51825505）、國家自然科學(xué)基金(21676035, 21878029)、廣東省揚(yáng)帆計(jì)劃（2015YT02D025）等的資助。
圖3 DNA分子單組分在Cu（111）表面上吸附的平衡構(gòu)型：腺嘌呤核苷酸（A），胞嘧啶核苷酸（C），鳥嘌呤核苷酸（G）和胸腺嘧啶核苷酸（T）
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