“神奇GO”助力三維凝膠化！

MXene具有良好的分散性，利用液相組裝方法實(shí)現(xiàn)MXene三維宏觀組裝體的可控制備具有天然優(yōu)勢(shì)，然而MXene納米片尺寸相對(duì)較小、片層柔性差、親水性強(qiáng)，并且容易氧化，導(dǎo)致MXene在組裝過程中片層堆疊趨勢(shì)更強(qiáng)，并且要求更加溫和的組裝條件，要想實(shí)現(xiàn)MXene的三維組裝面臨諸多挑戰(zhàn)。天津大學(xué)化工學(xué)院Nanoyang課題組的楊全紅教授、陶瑩副教授和法國圖盧茲大學(xué)的PatriceSimon教授團(tuán)隊(duì)合作，提出氧化石墨烯（GO）引導(dǎo)Ti3C2Tx液相組裝構(gòu)建三維水凝膠的新策略與組裝機(jī)制。Ti3C2Tx水凝膠的制備流程和組裝機(jī)制如圖1和圖2所示，在乙二胺等還原劑輔助下，僅微量的GO即可與Ti3C2Tx交聯(lián)并引導(dǎo)Ti3C2Tx納米片與GO片層共同自組裝，不僅獲得力學(xué)性質(zhì)優(yōu)異的Ti3C2Tx水凝膠，而且實(shí)現(xiàn)了低濃度Ti3C2Tx分散液（1 mg mL-1）的凝膠化。

圖1 Ti3C2Tx三維水凝膠的制備流程

圖2 Ti3C2Tx三維水凝膠的液相組裝機(jī)制

另外，將所得結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的Ti3C2Tx水凝膠進(jìn)一步干燥處理，可獲得兩種密度、孔徑分布截然不同的氣凝膠、干凝膠（如圖3所示）。與Ti3C2Tx粉體材料相比，經(jīng)組裝后的Ti3C2Tx三維材料具有極其豐富的多孔網(wǎng)絡(luò)和發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)，這為Ti3C2Tx的進(jìn)一步應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

圖3 Ti3C2Tx水凝膠干燥后的宏觀形貌與微觀結(jié)構(gòu)示意圖

三維MXene展現(xiàn)多元魅力！

基于上述優(yōu)異的結(jié)構(gòu)特性與Ti3C2Tx的本征理化性質(zhì)，將Ti3C2Tx水凝膠直接切片用作超級(jí)電容器電極，結(jié)果發(fā)現(xiàn)其不僅表現(xiàn)出了超高質(zhì)量比容量，還具備快速的電子傳導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)和離子傳輸通道，展示出極佳的倍率性能（如圖4 a-c所示）。在5 A g-1下的質(zhì)量比容量高達(dá)370 F g-1，在1000 A g-1下仍能達(dá)到165 F g-1。與此同時(shí)，干燥后的Ti3C2Tx水凝膠還展示出雙功能污染物吸附特性，對(duì)有機(jī)污染物和重金屬離子均具有優(yōu)異的吸附性能。一方面，Ti3C2Tx氣凝膠因具備非常低的密度（27 mg cm-3）對(duì)有機(jī)污染物表現(xiàn)出較高的吸附量，最高可達(dá)8700%（吸附CCl4）；另一方面，Ti3C2Tx因Ti原子上豐富的表面官能團(tuán)（-OH、-O等）對(duì)重金屬離子可逆的化學(xué)吸附作用，Ti3C2Tx氣凝膠與干凝膠對(duì)多種重金屬離子都展現(xiàn)出非常高的飽和吸附量，如圖4 e所示為Ti3C2Tx氣凝膠對(duì)多種重金屬離子的飽和吸附量，分別為Pb2+：177 mg g-1,Cu2+：169 mg g-1, Zn2+：123 mg g-1, Ni2+：169 mg g-1。

圖4 Ti3C2Tx三維組裝材料在超級(jí)電容器與污染物吸附中的應(yīng)用

相關(guān)論文以“3D Macroscopic Architectures from Self-Assembled MXene Hydrogels”為題，發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。

全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.201903960