顆粒在線訊：碳載單原子催化劑近期在多相催化領(lǐng)域受到關(guān)注，因?yàn)樘驾d體獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)能夠?qū)崿F(xiàn)單原子的高效負(fù)載，并且雜原子的摻雜可以修飾單原子的配位環(huán)境，從而調(diào)節(jié)反應(yīng)活性。然而最大限度地提高單原子利用率具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)楹铣蛇^程中大量單原子被嵌入到碳基底或微孔孔道中，在催化過程中由于傳質(zhì)限制而失去作用。因此設(shè)計(jì)合成具有介孔孔道的氮摻雜碳球作為載體是增加活性位點(diǎn)暴露和提高原子利用效率的有效方法?！　?/p>

　　近日，中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所研究員王光輝帶領(lǐng)的多孔催化材料研究組開發(fā)出一種限域熱轉(zhuǎn)化策略合成了氮摻雜介孔碳球負(fù)載的單原子催化劑。此策略首先采用軟模板法合成了以金屬納米簇為核、介孔聚合物為殼的核-殼型介孔聚合物球（M-NCs@NMPS），隨后經(jīng)限域熱轉(zhuǎn)化過程將其轉(zhuǎn)化為氮摻雜介孔碳球負(fù)載的單原子催化劑（M1/NMCS）。在核-殼型介孔聚合物球熱解過程中，金屬納米簇在氨氣氛圍下于氮摻雜介孔碳球內(nèi)部遷移、并激發(fā)出金屬原子，隨后被氮摻雜介孔碳球上的缺陷捕獲，形成穩(wěn)定的單原子。由于金屬的熱轉(zhuǎn)化過程發(fā)生在氮摻雜介孔碳球的內(nèi)部，因此避免了金屬的損失。從材料合成的角度來看，該合成過程簡單易操作，具有放大生產(chǎn)的潛力，可以制備出具有高孔隙度、高氮含量的Pd和Pt單原子催化劑。所得催化劑中的介孔結(jié)構(gòu)有利于反應(yīng)傳質(zhì)和活性位點(diǎn)的暴露，并且豐富的氮物種可以作為錨定位點(diǎn)捕獲和穩(wěn)定金屬原子。得益于此結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)，該催化劑比微孔碳球負(fù)載的單原子催化劑表現(xiàn)出對(duì)喹啉加氫更優(yōu)的活性，選擇性可達(dá)99%，重復(fù)使用五次催化活性無明顯變化。

　　上述工作發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

氮摻雜介孔碳球負(fù)載Pd單原子催化劑的制備流程圖以及電鏡表征圖：（b-e）Pd-NCs@NMPS；（f-i）Pd1/NMCS