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2022-04-07
顆粒在線訊：在溫和條件下用O2將甲烷選擇性氧化成含氧化合物仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。近日，中科院上海高等研究院孫予罕研究員，鐘良樞研究員報(bào)道了一種ZSM-5(Z-5)負(fù)載的PdCu雙金屬催化劑（PdCu/Z-5），用于甲烷在低溫（20 ℃）下與氧氣反應(yīng)生成含氧物。
本文要點(diǎn)：
1）由于PdO納米顆粒和Cu單原子的串聯(lián)催化作用，PdCu/Z-5催化劑表現(xiàn)出1178 mmol/gpd/h的高含氧物產(chǎn)率，同時(shí)高達(dá)95%的含氧物選擇性。
2）控制實(shí)驗(yàn)和機(jī)理研究表明，PdO納米顆粒促進(jìn)了O2和H2原位生成H2O2，而Cu單原子不僅促進(jìn)了H2O2的活化，使其分解生成大量的羥基自由基（·OH），而且使·OH能夠?qū)H4均解為甲基自由基（·CH3）。隨后，·OH與·CH3迅速反應(yīng)生成高選擇性的CH3OH。
這些發(fā)現(xiàn)有望為甲烷選擇氧化制含氧化合物提供有價(jià)值的見(jiàn)解，這也將有助于開(kāi)發(fā)其他高效、廉價(jià)的低碳烷烴C-H鍵選擇活化催化劑。
文章鏈接：
Bo Wu, et al, Tandem Catalysis for Selective Oxidation of Methane to Oxygenates Using Oxygen over PdCu/Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202204116
DOI: 10.1002/anie.202204116
https://doi.org/10.1002/anie.202204116
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