顆粒在線訊：稀土發(fā)光材料在固態(tài)照明、液晶顯示及醫(yī)學(xué)影像等方面頗具應(yīng)用價值，是合成化學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域的研究重點。稀土發(fā)光材料發(fā)光的熱穩(wěn)定性是衡量材料能否實現(xiàn)實際應(yīng)用的關(guān)鍵指標(biāo)之一，而當(dāng)前大部分材料隨溫度的升高，發(fā)射光譜發(fā)生移動且發(fā)光效率降低，從而影響器件的正常工作。該現(xiàn)象已發(fā)現(xiàn)多年，但其微觀物理機制尚不清晰。 

　　中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室研究員鄧水全團隊運用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法和模型計算，對稀土發(fā)光材料發(fā)光熱穩(wěn)定性的微觀物理機制進行研究。 

　　該研究構(gòu)建了大量的結(jié)構(gòu)模型，發(fā)展了高通量計算方法和能量篩選技術(shù)，確定了能量最優(yōu)結(jié)構(gòu)，首次發(fā)現(xiàn)并解釋了缺陷體系的總能量與摻雜離子-空穴距離之間的對數(shù)關(guān)系，而非庫侖關(guān)系。 

　　研究基于確定的結(jié)構(gòu)模型，計算了系列熒光粉材料的電子結(jié)構(gòu)，通過電子結(jié)構(gòu)的計算分析確定了稀土發(fā)光材料的發(fā)光機理。研究考慮到稀土發(fā)光材料發(fā)光的局域性特征，探究了發(fā)光中心的局域性質(zhì)對熒光粉材料發(fā)光熱穩(wěn)定性的影響。研究采用冷凍聲子方案探索了發(fā)光過程中相關(guān)電子態(tài)與局域聲子的耦合作用及溫變規(guī)律，首次明確給出了熒光粉材料熱致發(fā)光藍移的微觀物理圖像。 

　　迄今為止，對熱淬滅現(xiàn)象的解釋均是基于凝聚物理理論的科學(xué)家、諾貝爾獎獲得者N.F. Mott的唯象模型。本工作將熱淬滅現(xiàn)象考慮為熱致譜線移動的極端?？蒲腥藛T通過研究局域聲子的非諧性計算了與發(fā)光中心有關(guān)的熱輸運性能，從全新的角度解釋了熒光粉材料熱致發(fā)光效率降低的根本原因。 

　　該系列研究發(fā)現(xiàn)了決定缺陷體系原子尺度結(jié)構(gòu)的一般規(guī)律，揭示了熒光粉材料熱致發(fā)光藍移和熱致發(fā)光效率降低的微觀物理機制，為一大類缺陷體系結(jié)構(gòu)的確定提供了普適性的規(guī)則，實現(xiàn)了對MOTT理論的跨越，為建立統(tǒng)一的一般性的熱相關(guān)的發(fā)光理論奠定了基礎(chǔ)。 

　　稀土發(fā)光材料熱致發(fā)光藍移的研究成果以Microscopic Mechanism of the Heat-Induced Blueshift in Phosphors and a Logarithmic Energy Dependence on the Nearest Dopant–Vacancy Distance為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。稀土發(fā)光材料熱致發(fā)光效率降低的研究成果以High partial thermal conductivity of luminescence sites: a crucial factor for reducing the heat induced lowering of the luminescence efficiency為題，發(fā)表在Journal of Materials Chemistry C上，美國北卡羅納州立大學(xué)科研人員參與研究。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金等的支持。 

　　圖1.（a）RbLi[Li3SiO4]2:Eu2+所有結(jié)構(gòu)模型的能量分布圖；（b）RbLi[Li3SiO4]2:Eu2+中結(jié)構(gòu)模型的總能量與距離之間的對數(shù)關(guān)系；（c）RbLi[Li3SiO4]2:Eu2+中局域聲子振動的勢能曲線及擬合曲線；（d）電子態(tài)與局域聲子的耦合作用對發(fā)光過程的影響

　　圖2.（a）Sr[LiAl3N4]，Sr2Si5N8和SrSiN2中Sr原子的局域結(jié)構(gòu)；（b）Sr[LiAl3N4]:Eu2+，Sr2Si5N8:Eu2+和SrSiN2:Eu2+發(fā)光效率隨溫度的變化及與Eu相關(guān)的部分熱導(dǎo)率