顆粒在線訊：過(guò)硫酸鹽高級(jí)氧化技術(shù)是深度處理水中微量、持久性有機(jī)污染物的方法之一，具有操作簡(jiǎn)單、過(guò)程快速等特點(diǎn)。該技術(shù)采用過(guò)硫酸鹽為氧化劑，通過(guò)產(chǎn)生SO4·-、·OH、O2·-和1O2等活性氧物種實(shí)現(xiàn)對(duì)污染物的氧化降解。其中，非自由基的1O2具有氧化能力溫和、半衰期長(zhǎng)，對(duì)富電子有機(jī)污染物表現(xiàn)出反應(yīng)選擇性，以及更強(qiáng)的抵抗無(wú)機(jī)離子和有機(jī)背景干擾的能力。因此，1O2主導(dǎo)的非自由基降解路徑為水中有機(jī)污染物的選擇性去除提供了新可能。同時(shí)，精準(zhǔn)調(diào)控1O2主導(dǎo)的非自由基氧化降解逐漸成為研究熱點(diǎn)。  

　　中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所精細(xì)石油化工中間體國(guó)家工程研究中心催化新工藝課題組在前期三維結(jié)構(gòu)氧化錳分子篩OMS-2高效活化氧化劑去除水中有機(jī)污染物基礎(chǔ)上，利用OMS-2催化劑上的雙金屬摻雜策略，精準(zhǔn)調(diào)控以1O2和電子介導(dǎo)轉(zhuǎn)移為主導(dǎo)的過(guò)硫酸鹽催化活化機(jī)制，實(shí)現(xiàn)對(duì)水中富電子有機(jī)污染物的選擇性氧化去除。 

　　研究人員利用由過(guò)渡金屬Cu和鑭系金屬Nd為摻雜試劑，合成雙金屬摻雜的Cu-Nd-OMS-2催化劑，雙金屬均勻分散在材料體相中，不但使催化劑表面和邊緣形成大量氧和金屬缺陷，還大幅提升了催化劑氧化性能。在催化活化過(guò)一硫酸氫鉀降解paraben的機(jī)理研究中發(fā)現(xiàn)，氧化降解以1O2為主、電子介導(dǎo)轉(zhuǎn)移為輔的非自由基過(guò)程發(fā)生，Cu的摻雜改善了OMS-2的質(zhì)構(gòu)特征，Nd的摻雜引發(fā)了電子介導(dǎo)轉(zhuǎn)移過(guò)程，進(jìn)而使催化體系在水中具有廣泛的pH適用性，同時(shí)在天然有機(jī)污染物和背景離子干擾方面也表現(xiàn)出優(yōu)異的耐受性。 

　　　相關(guān)成果以 Doping strategy-tuned non-radical pathway on manganese oxide for catalytic degradation of parabens為題，發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院、中科院青促會(huì)、蘭州化物所和精細(xì)石油化工中間體國(guó)家工程研究中心的支持。 

雙金屬摻雜的OMS-2催化活化過(guò)硫酸鹽降解水中有機(jī)污染物

雙金屬摻雜OMS-2催化材料的合成