自然界中許多大分子如蛋白質(zhì)、DNA、RNA等可通過刺激響應(yīng)性的結(jié)構(gòu)或構(gòu)型轉(zhuǎn)化來實(shí)現(xiàn)其生物功能。利用配位鍵的動態(tài)性，化學(xué)家可以在配位超分子組裝體系中仿生模擬這種結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化和功能過程。組分、溶劑、濃度、溫度、客體結(jié)合、陰離子模板和后修飾等多種外部刺激條件，均可調(diào)控配位組裝體系的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。同時，“納米容器”型超分子組裝體在刺激響應(yīng)性結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化過程往往伴隨著分子尺寸、形狀、空腔及窗口的親疏水特性等變化，使得這類具有可逆轉(zhuǎn)化的超分子主體開發(fā)具有重要的研究意義。

近日，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室研究員孫慶福團(tuán)隊在具有復(fù)雜拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的配位分子籠的可控組裝和多重刺激響應(yīng)性結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化研究中取得重要進(jìn)展。在前期水溶性配位分子籠體系（J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 4869；Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59,23569）的研究基礎(chǔ)上，研究人員通過設(shè)計合成對三聯(lián)苯橋連的新型半剛性配體與封端保護(hù)的金屬鹽的可控溶液自組裝，合成了三例具有復(fù)雜機(jī)械互鎖結(jié)構(gòu)、低對稱性和多空腔特性的連體孿生分子籠主體結(jié)構(gòu)。通過改變合成條件可以調(diào)控三個分子籠的選擇性制備。同時，兩個基于相同組分比例的同分異構(gòu)型孿生分子籠之間也可以在陰離子、溶劑、溫度、誘導(dǎo)匹配自適應(yīng)客體包裹等多重刺激條件下響應(yīng)性定向轉(zhuǎn)化。

該研究為具有復(fù)雜拓?fù)涞男滦团湮环肿踊\設(shè)計合成及其在可開關(guān)的催化轉(zhuǎn)化、可控的客體捕獲和釋放、藥物輸運(yùn)和分子機(jī)器等方面的應(yīng)用提供了新思路。相關(guān)研究成果以全文的形式發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上，福建物構(gòu)所副研究員蔡麗璇為論文第一作者。研究工作得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項、國家自然科學(xué)基金等的支持。

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福建物構(gòu)所多重刺激響應(yīng)性配位分子籠研究獲進(jìn)展