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2021-01-07
近日，大連化物所催化與新材料研究室李寧研究員、張濤院士團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)纖維素基3-甲基-2-環(huán)戊烯酮（MCP）直接加氫脫氧合成甲基環(huán)戊二烯（MCPD），該工作為不飽和酮直接轉(zhuǎn)化制共軛二烯開辟了一條新路徑。
MCPD是火箭燃料RJ-4的生產(chǎn)原料，同時(shí)還被應(yīng)用于生產(chǎn)各種產(chǎn)品，例如醫(yī)藥產(chǎn)品、汽油抗爆劑、環(huán)氧樹脂固化劑及染料添加劑等。目前，MCPD主要從石油裂解焦油的副產(chǎn)物中制取，收率低（約0.7千克/噸）且價(jià)格高（約7萬元/噸），這極大地限制了它的應(yīng)用。因此，探索可再生的生物質(zhì)合成路線具有重要意義。
該團(tuán)隊(duì)在前期工作的基礎(chǔ)上，發(fā)展了一種纖維素轉(zhuǎn)化制MCPD的新策略，首先將纖維素轉(zhuǎn)化為MCP（Joule，2019），隨后在鋅—鉬氧化物催化劑上選擇性加氫脫氧直接生成MCPD。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MCP在氣相加氫脫氧過程中，部分還原的鋅—鉬氧化物催化劑在碳—碳雙鍵存在下優(yōu)先與碳—氧雙鍵發(fā)生相互作用，并高選擇性的形成二烯產(chǎn)物MCPD（碳收率為70%）。與最近國內(nèi)外學(xué)者報(bào)道的MCP先選擇性加氫后脫水制MCPD的兩步過程相比，直接加氫脫氧技術(shù)具有工藝簡單，操作步驟少，能耗低等優(yōu)勢。
上述研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communication）上。該工作得到國家自然科學(xué)基金、我所創(chuàng)新研究基金、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等項(xiàng)目的資助。（文/圖 王冉、劉艷廷）
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