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2020-12-02
近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點實驗室副研究員馬志博、中科院院士楊學(xué)明團隊，與華中科技大學(xué)教授潘明虎團隊合作，發(fā)現(xiàn)了氧化鈦表面低溫光催化C-H鍵斷鍵反應(yīng)，并在單分子層面上對反應(yīng)機理進行解釋。
C-H鍵是有機化學(xué)中重要的一類化學(xué)鍵，與其斷鍵及進一步合成相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)常常需要較高的活化能且選擇性較差，理解其反應(yīng)機制及尋找新的低溫下的反應(yīng)類型對實際生產(chǎn)十分重要。半導(dǎo)體表面光致反應(yīng)通常可在較低的溫度下進行，由光致手段開啟，實現(xiàn)熱活化難以達到的高選擇性。
研究團隊利用氧化鈦的金紅石110表面作為模型體系，C-H鍵分子乙苯作為模型分子，發(fā)現(xiàn)了在低溫下（77K）僅通過光致誘導(dǎo)，即可發(fā)生乙苯分子脫去β氫反應(yīng)。研究還通過原位跟蹤單分子方法，在實驗上觀測到反應(yīng)步驟的圖像。潘明虎團隊對圖像的理論解釋提供了理論支持，確認了基元反應(yīng)過程以及高選擇性來源。該研究對于設(shè)計新的反應(yīng)體系，以及尋找新的反應(yīng)均具有重要的參考價值。
相關(guān)成果發(fā)表在《物理化學(xué)快報》（In Situ Observation of Stepwise C?H Bond Scission_ Deciphering the__Catalytic Selectivity of Ethylbenzene-to-Styrene Conversion on TiO2.pdf）上。研究工作得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（B類）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、中科院前沿科學(xué)重點研究計劃、科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金等的資助。
大連化物所發(fā)現(xiàn)光催化低溫C-H鍵活化反應(yīng)
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