近日，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所計(jì)算物理與量子材料研究部研究員鄭小宏課題組在二維二氧化錫（SnO₂）材料研究中取得進(jìn)展。研究人員基于第一性原理計(jì)算方法理論預(yù)測(cè)SnO₂的二維單層δ相（P-4m2）可以穩(wěn)定存在，并發(fā)現(xiàn)δ相的二維SnO₂材料具有平面內(nèi)負(fù)泊松比特性。此外，通過(guò)空穴載流子摻雜，可誘導(dǎo)體系從非磁態(tài)向鐵磁序轉(zhuǎn)變，并實(shí)現(xiàn)完全自旋極化的半金屬性。相關(guān)研究成果以Computational Prediction of a Two-dimensional Semiconductor SnO₂ with Negative Poisson's Ratio and Tunable Magnetism by Doping為題，發(fā)表在Physical Review B上。 

SnO₂塊體是一種n型寬帶隙的半導(dǎo)體材料，常見(jiàn)的結(jié)構(gòu)為金紅石結(jié)構(gòu)。由于具有較好的化學(xué)穩(wěn)定性、高透光率、低電阻率以及耐酸堿等特點(diǎn)，SnO₂在電極材料、化學(xué)傳感器元件和太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域具有應(yīng)用前景。研究表明，在SnO₂塊體中摻入3d過(guò)渡金屬雜質(zhì)，能夠?qū)崿F(xiàn)室溫鐵磁性。當(dāng)體系引入氧空位時(shí)，可以在其薄膜樣品中觀察到鐵磁序，而在塊體樣品中則觀察不到。盡管SnO₂塊體材料在實(shí)驗(yàn)和理論上已被廣泛研究，但是其對(duì)應(yīng)的二維單層相的相關(guān)研究仍然較少。進(jìn)一步探究SnO₂二維相是否存在及其摻雜誘導(dǎo)室溫鐵磁性的可能性，對(duì)二維半導(dǎo)體領(lǐng)域以及自旋電子學(xué)領(lǐng)域具有重要意義。 

研究人員基于密度泛函理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)δ相的二維SnO₂（δ-SnO₂）能穩(wěn)定存在，且是一種具有平面內(nèi)負(fù)泊松比（ν=-0.11）性質(zhì)的單層材料，而負(fù)泊松比的形成主要由晶格結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性與SnO4四面體在低維效應(yīng)限制下的協(xié)同作用造成。同時(shí)，該單層SnO₂是一種帶隙為3.7 eV的間接帶隙半導(dǎo)體，電子遷移率可高達(dá)103 cm²V^-1s^-1。SnO2在費(fèi)米能級(jí)附近的價(jià)帶中呈現(xiàn)出雙墨西哥帽狀的能帶特征。研究人員可通過(guò)空穴載流子摻雜方式誘導(dǎo)體系發(fā)生鐵磁相變，它在較寬的摻雜濃度范圍內(nèi)能夠表現(xiàn)半金屬性。Stoner機(jī)制可解釋這種磁性相變。此外，通過(guò)改變空穴載流子摻雜濃度還可實(shí)現(xiàn)二維XY磁體和Ising磁體二者之間的轉(zhuǎn)變，并在適當(dāng)?shù)膿诫s濃度下，其鐵磁轉(zhuǎn)變溫度可高于室溫。研究表明，所預(yù)測(cè)的SnO₂相是p型磁性體系的又一重要例子，同時(shí)也說(shuō)明所預(yù)測(cè)的SnO₂二維相在納米力學(xué)和低維自旋電子學(xué)方面具有應(yīng)用前景。 

研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家留學(xué)基金委的資助，相關(guān)計(jì)算在中科院超算中心合肥分中心完成。 

論文鏈接

圖1.（a）二維單層δ-SnO₂的晶體結(jié)構(gòu)俯視圖和側(cè)視圖；（b）x方向上的應(yīng)變隨施加在體系y方向上的拉伸應(yīng)變的變化關(guān)系 

圖2.（a）不同磁構(gòu)型（非磁、鋸齒形反鐵磁以及條紋形反鐵磁）與鐵磁構(gòu)型的磁能量差隨空穴載流子摻雜濃度變化的曲線關(guān)系；（b）體系的磁矩與空穴載流子摻雜濃度的變化關(guān)系

圖3.（a）空穴摻雜的二維δ-SnO₂體系的磁各向異性能和（b）鐵磁轉(zhuǎn)變溫度與空穴載流子摻雜濃度的變化關(guān)系