人類健康與室內(nèi)環(huán)境質(zhì)量密切相關(guān)。甲醛（HCHO）是室內(nèi)的主要污染物之一，釋放時間長達(dá)3至15年。開發(fā)高效的凈化室內(nèi)甲醛技術(shù)，有助于創(chuàng)造健康的居住環(huán)境。

中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所研究員賀泓研究組長期從事室溫催化降解甲醛研究，發(fā)現(xiàn)表面羥基在甲醛氧化反應(yīng)過程中具有重要作用。

氧空位是活化水產(chǎn)生表面羥基的重要活性位點，高溫還原是產(chǎn)生氧空位的手段之一。賀泓研究組系統(tǒng)研究了高溫還原對Pd/TiO2催化劑室溫氧化甲醛的影響，證明高溫還原可顯著提高Pd/TiO2在室溫氧化HCHO的能力。表征結(jié)果表明，高溫還原能誘導(dǎo)更強(qiáng)的金屬載體相互作用，有利于活化O2和H2O，產(chǎn)生高活性的氧和羥基物種，可將甲酸鹽直接轉(zhuǎn)化為CO2和H2O。高溫處理通常會引起貴金屬燒結(jié)團(tuán)聚，但該研究發(fā)現(xiàn)高溫并未引起Pd顆粒團(tuán)聚反而促進(jìn)了Pd的分散，研究推測可能是因為高溫還原導(dǎo)致TiO2表面產(chǎn)生氧缺陷并提升Pd納米顆粒的流動性，Pd粒子在擴(kuò)散過程中被載體的氧缺陷捕獲。相關(guān)成果發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental和Topics in Catalysts上，助理研究員李要彬為第一作者，賀泓為通訊作者。

為進(jìn)一步從多角度深入剖析表面缺陷對Pd/TiO2催化劑Pd顆粒分散度的影響以及室溫氧化甲醛的構(gòu)效關(guān)系，研究組對載體前進(jìn)行處理，在TiO2表面構(gòu)建Ti3+缺陷，在制備過程中利用缺陷錨定Pd離子，從而制備高分散的Pd/TiO2催化劑。表征結(jié)果表明，高溫還原后TiO2表面產(chǎn)生Ti3+缺陷，進(jìn)而增強(qiáng)金屬-載體相互作用穩(wěn)定Pd粒子。隨著Pd分散度增加，氫溢流作用增強(qiáng)，Pd/TiO2催化劑表面出現(xiàn)更多的氧空位，在Pd與氧空位的協(xié)同作用下進(jìn)一步增加了Pd納米顆粒周圍的電子云密度，Pd活性位點和氧空位位點的活性均得到極大提升。因此，催化劑表面活性氧物種增多，提升了HCHO催化性能。相關(guān)成果發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental上，博士生王春穎為第一作者，賀泓、李要彬為共同通訊作者。

相關(guān)研究得到國家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金資助。

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Pd/TiO2-300R和Pd/TiO2-450R催化氧化HCHO的機(jī)理

粒徑分布。a)：Pd/TiO2-300R，b)：Pd/TiO2-450R

Pd/TiO2-X催化氧化HCHO的活性和Pd顆粒分布的示意圖