近日，我所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室傅強(qiáng)研究員和包信和院士團(tuán)隊(duì)在金屬與載體界面催化研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了過渡金屬催化劑與惰性的六方氮化硼（h-BN）載體之間存在經(jīng)典的金屬—載體強(qiáng)相互作用（Strong Metal-Support Interaction, SMSI）。

金屬—載體強(qiáng)相互作用是多相催化研究領(lǐng)域中的最重要概念之一。該現(xiàn)象是指當(dāng)金屬擔(dān)載于活性的可還原氧化物載體上時(shí)，在一定的預(yù)處理或催化反應(yīng)條件下，金屬納米粒子被載體衍生的材料包裹和去包裹的過程，以及由此對(duì)催化反應(yīng)性能產(chǎn)生的重要影響。

本工作中，研究人員發(fā)現(xiàn)惰性的h-BN片層負(fù)載金屬Ni催化劑在甲烷二氧化碳干重整（DRM）反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，原位表征證明反應(yīng)氣氛中的CO2和H2O組分可以促進(jìn)Ni/h-BN界面處h-BN片層被氧化刻蝕形成納米孔洞（nanopits）結(jié)構(gòu)，同時(shí)Ni粒子表面被氧化硼（BOx）薄層包裹；包裹和去包裹過程可以通過DRM反應(yīng)和H2還原進(jìn)行可逆控制，呈現(xiàn)出經(jīng)典的SMSI現(xiàn)象。這是首次在惰性的非氧化物載體擔(dān)載金屬催化劑中發(fā)現(xiàn)這一現(xiàn)象，在h-BN擔(dān)載的其他過渡金屬催化劑如Fe，Co和Ru中也普遍存在。此外，金屬/h-BN體系中發(fā)生的DRM反應(yīng)誘導(dǎo)SMSI效應(yīng)會(huì)增強(qiáng)該催化過程，實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，界面處的載體通過刻蝕形成的納米孔洞限域金屬粒子并阻止其團(tuán)聚，同時(shí)金屬粒子表面形成的無定形BOx包裹層與金屬協(xié)同作用，使得Ni/h-BN催化劑同時(shí)具有抗積碳和抗燒結(jié)的性能。

相關(guān)工作發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc.）上。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金科學(xué)中心、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院先導(dǎo)B及潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等項(xiàng)目的資助。（文/圖 董金虎）

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c08139