硝酸鹽氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分。隨著氮氧化物（NO+NO₂）排放量的不斷增加，硝酸鹽氣溶膠在大氣環(huán)境和氣候變化方面的重要性也愈來(lái)愈被學(xué)界關(guān)注。作為硝酸鹽的主要前體物，氮氧化物不僅是主要的大氣污染物，其在大氣氧化能力方面也發(fā)揮著重要作用。青藏高原是全球環(huán)境與氣候變化的敏感區(qū)，目前有關(guān)該地區(qū)大氣硝酸鹽的具體生成過(guò)程及其前體物的來(lái)源還不明晰，相關(guān)研究還很匱乏。 

針對(duì)上述科學(xué)問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院研究員康世昌團(tuán)隊(duì)聯(lián)合日本東京工業(yè)大學(xué)、中科院廣州地球化學(xué)研究所等相關(guān)單位科研人員，通過(guò)分析珠穆朗瑪峰（簡(jiǎn)稱珠峰）北坡地區(qū)大氣氣溶膠硝酸鹽中叁氧同位素以及氮同位素（δ¹⁸O、D¹⁷O和δ¹⁵N）組成，首次揭示該地區(qū)大氣硝酸鹽的生成機(jī)制及其前體物的重要來(lái)源。 

由于不受同位素平衡分餾以及動(dòng)力學(xué)分餾影響，硝酸鹽中非質(zhì)量分餾信號(hào)D¹⁷O可以很好反映氧化過(guò)程中各種氧化物（如O₃ 、OH）的重要程度。同時(shí)，不同來(lái)源氮氧化物中δ¹⁵N值的差異性使δ¹⁵N被廣泛應(yīng)用于硝酸鹽的來(lái)源示蹤。該研究表明，珠峰地區(qū)大氣硝酸鹽中D¹⁷O值呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)性變化，揭示了不同氧化機(jī)制在不同季節(jié)間的相對(duì)重要性。在季風(fēng)前期，N₂O₅水解反應(yīng)對(duì)硝酸鹽濃度水平有顯著貢獻(xiàn)（54.1%），反映了O₃氧化的重要性。而在季風(fēng)期以及季風(fēng)后期，OH/HO₂/RO₂氧化占據(jù)主導(dǎo)地位（66.7%和63.9%）。 

通過(guò)計(jì)算NO和NO₂之間以及不同NO₂氧化路徑中δ¹⁵N的分餾系數(shù)，該研究認(rèn)為，珠峰地區(qū)硝酸鹽中δ¹⁵N的季節(jié)性變化主要受氧化過(guò)程中的氮同位素分餾所控制。計(jì)算所得氮氧化物中的δ¹⁵N呈現(xiàn)較低值（–10.6‰ - –0.8‰），結(jié)合氣團(tuán)后向軌跡分析表明，珠峰地區(qū)大氣硝酸鹽主要來(lái)源于南亞機(jī)動(dòng)車尾氣以及農(nóng)業(yè)活動(dòng)所排放氮氧化物的大氣氧化過(guò)程。 

該研究為評(píng)估青藏高原地區(qū)環(huán)境、大氣氧化過(guò)程以及氮沉降提供了參考依據(jù)。相關(guān)成果以 Isotopic constraints on the formation pathways and sources of atmospheric nitrate in the Mt. Everest region為題，發(fā)表于Environmental Pollution，西北研究院博士生王坤為論文第一作者，康世昌為通訊作者。該研究得到第二次青藏高原科考項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家留學(xué)基金委研究生公派項(xiàng)目等聯(lián)合資助。 

圖1.珠峰地區(qū)氣溶膠中硝酸鹽濃度及其氮氧穩(wěn)定同位素組成的季節(jié)性變化

圖2.不同生成路徑對(duì)珠峰地區(qū)大氣硝酸鹽水平的相對(duì)貢獻(xiàn)及其隨季節(jié)變化情況

圖3.計(jì)算所得不同季節(jié)內(nèi)氮氧化物中δ¹⁵N及對(duì)應(yīng)硝酸鹽中的D¹⁷O和δ¹⁵N組成