近日，在北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心、中國(guó)科學(xué)院、國(guó)家自然科學(xué)基金委和科技部的支持下，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)實(shí)驗(yàn)室郭玉國(guó)課題組，提出了一種優(yōu)化的混合固液電解質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，開(kāi)發(fā)出凝膠聚合物原位界面固化技術(shù)，解決了鋰-硫（硒）電池正極電化學(xué)活性和循環(huán)穩(wěn)定性間的平衡問(wèn)題。該研究創(chuàng)造性地將鋰離子電池中常用的鋰鹽——六氟磷酸鋰引入到商品化的隔膜表面，并將改性后的復(fù)合隔膜用于構(gòu)筑準(zhǔn)固態(tài)鋰-硫（硒）電池。通過(guò)在電解質(zhì)-正極界面上利用LiPF6原位引發(fā)陽(yáng)離子聚合，誘導(dǎo)常規(guī)醚類液體電解質(zhì)發(fā)生梯度固化，使正極表面生成凝膠聚合物電解質(zhì)阻擋層，同時(shí)在正極內(nèi)部保留適量的液體電解質(zhì)。上述電解質(zhì)結(jié)構(gòu)既可以保證正極內(nèi)部放電產(chǎn)物的適度溶解，提高正極活性材料的利用率，又能夠防止可溶性多硫化物自正極不可逆損失，確保電化學(xué)反應(yīng)的穩(wěn)定性。電池測(cè)試結(jié)果表明，這種優(yōu)化的復(fù)合電解質(zhì)使鋰-硫（硒）電池在不犧牲自身容量的前提下可實(shí)現(xiàn)更長(zhǎng)的循環(huán)壽命。鋰-硫單體電池在0.5 C電流密度下可以發(fā)揮出接近1000 mAh g-1的可逆比容量，100% DOD循環(huán)壽命超過(guò)500圈?；诖穗娊赓|(zhì)的鋰-硫軟包電池，可在8 mg cm-2的高面負(fù)載量下穩(wěn)定循環(huán)，顯示出良好的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用潛力。該研究提出的原位界面固化技術(shù)為下一代可充鋰電池的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)提供了新的思路。

研究成果發(fā)表在近期的《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）上。通訊作者是博士張娟、研究員辛森和郭玉國(guó)，第一作者是博士生王文鵬。

LiPF6-復(fù)合隔膜引發(fā)鋰-硫（硒）電池電解質(zhì)原位界面固化的原理示意圖： (a) LiPF6-復(fù)合隔膜的基本構(gòu)型；(b) LiPF6-復(fù)合隔膜在鋰-硫（硒）電池中的組裝過(guò)程；(c)LiPF6通過(guò)擴(kuò)散作用在正極/電解質(zhì)界面上的緩釋過(guò)程；(d)LiPF6誘導(dǎo)電解質(zhì)原位界面聚合；(e) 界面凝膠電解質(zhì)對(duì)多硫（硒）穿梭的阻擋作用。