近年來，以CsPbI3為代表的全無機(jī)鈣鈦礦光吸收材料，擁有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和光電穩(wěn)定性，其1.7 eV帶隙是高效率鈣鈦礦/硅疊層太陽(yáng)能電池的理想選擇。全無機(jī)CsPbI3鈣鈦礦太陽(yáng)能電池已成為新型薄膜太陽(yáng)能電池新的研究熱點(diǎn)。目前，全無機(jī)CsPbI3鈣鈦礦吸收層缺陷密度相對(duì)較高、非輻射電荷復(fù)合使電池開路電壓損失較大，導(dǎo)致電池效率偏低。改善薄膜結(jié)晶質(zhì)量以降低其缺陷密度，對(duì)于進(jìn)一步提升該類器件的性能具有重要意義。

　　基于此，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心清潔能源實(shí)驗(yàn)室研究員孟慶波團(tuán)隊(duì)（E02組）發(fā)展了一系列體相及界面調(diào)控方法用于制備高質(zhì)量全無機(jī)鈣鈦礦薄膜，進(jìn)而獲得高性能太陽(yáng)能電池，并取得了系列研究進(jìn)展。例如，利用溶劑工程方法制備高效穩(wěn)定的全無機(jī)混合鹵素鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（J. Mater. Chem. A, 2018,6, 19810）；利用無機(jī)鹵化銨添加劑配位策略制備高效穩(wěn)定的全無機(jī)CsPbI3鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2010813）。

　　近日，科研團(tuán)隊(duì)針對(duì)全無機(jī)CsPbI3鈣鈦礦太陽(yáng)能電池，發(fā)展了一種脲-硫氰酸銨（UAT）熔鹽調(diào)控策略。研究充分釋放和利用SCN-根的配位活性，制備出高結(jié)晶質(zhì)量的CsPbI3薄膜，進(jìn)而獲得了高效且穩(wěn)定的全無機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池。其中，UAT是NH4SCN中的NH4+與脲之間的氫鍵相互作用而合成得到。研究發(fā)現(xiàn)，UAT的引入可顯著改善CsPbI3薄膜結(jié)晶質(zhì)量，薄膜缺陷和非輻射電荷復(fù)合均得到顯著抑制。全無機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池效率提升至20％以上?；谠摲椒ㄖ苽涞钠骷邆涑錾墓ぷ鞣€(wěn)定性，在穩(wěn)定光照和恒定偏壓下連續(xù)工作1000小時(shí)未見任何性能衰減。

　　在此基礎(chǔ)上，科研團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將全無機(jī)CsPbI3太陽(yáng)能電池效率提升到21%以上，并獲得20.1%第三方認(rèn)證效率，二者目前均為全無機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池體系的最高值。上述研究為CsPbI3全無機(jī)鈣鈦礦電池/硅疊層太陽(yáng)能電池進(jìn)一步的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

　　相關(guān)研究成果以Efficient (> 20%) and Stable All-Inorganic Cesium Lead Triiodide Solar Cell Enabled by Thiocyanate Molten Salts為題，發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和科技部的支持。

圖1.UAT調(diào)控CsPbI3薄膜結(jié)晶機(jī)理解釋圖：（a）不同合成比例的UAT的陽(yáng)離子結(jié)構(gòu)示意圖；（b）鈣鈦礦晶粒生長(zhǎng)和原子相互作用示意圖

圖2.太陽(yáng)能電池性能表征：（a）最佳電池器件的電流-電壓特性曲線；（b）最佳電池器件的外量子效率；（c）最佳電池器件穩(wěn)態(tài)效率測(cè)試；（d）最佳電池器件持續(xù)工作1000小時(shí)穩(wěn)定性測(cè)試；（e）最佳器件（未封裝）環(huán)境穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果

圖3.孟慶波團(tuán)隊(duì)在全無機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池最新進(jìn)展及相繼取得的全無機(jī)電池認(rèn)證效率