由南京工業(yè)大學(xué)材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室化工學(xué)院教授王軍、周瑜領(lǐng)導(dǎo)的科研團(tuán)隊(duì)與浙江大學(xué)教授邢華斌課題組、新加坡國立大學(xué)教授顏寧課題組以及中國科學(xué)院高能物理研究所大科學(xué)裝置平臺(tái)中國散裂中子源通用粉末衍射譜儀、同步輻射裝置X-射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)站和正電子研究平臺(tái)等研究團(tuán)隊(duì)合作完成的成果文章，以《自成型含鐵絲光沸石單塊用于二氧化碳篩分》為題，于7月16日發(fā)表在Science上。

　　王軍課題組最新合成的沸石吸附劑在二氧化碳捕集領(lǐng)域應(yīng)用中獲得進(jìn)展，對(duì)實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰和碳中和的目標(biāo)具有重要意義。該工作所得雜原子絲光沸石單塊可以直接作為自成型吸附劑，表現(xiàn)出迄今最高的二氧化碳體積吸附容量和分離效率。它對(duì)氬氣、氮?dú)庖约凹淄楸憩F(xiàn)出良好的分子篩分能力，具有優(yōu)異的抗水汽性能，實(shí)現(xiàn)了對(duì)燃燒后、沼氣以及天然氣純化等體系中二氧化碳的高效吸附分離（圖1）。

　　雜原子沸石精細(xì)結(jié)構(gòu)的解析是該領(lǐng)域的難題，常規(guī)方法難以精細(xì)解析雜原子（尤其是含輕元素和相鄰元素）的局域結(jié)構(gòu)。中子衍射具有高穿透能力、高分辨率、無損等優(yōu)點(diǎn)，可用于分析具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的材料。利用中子對(duì)輕元素和相鄰元素非常敏感的特性，該研究通過中子衍射進(jìn)一步確定了雜原子沸石的精細(xì)結(jié)構(gòu)信息（圖2），這對(duì)于深入認(rèn)識(shí)材料的構(gòu)效關(guān)系和吸附機(jī)制具有重要意義。

　　同步輻射X-射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜（XAFS）能夠精細(xì)表征原子的近鄰關(guān)系，具有分辨率高、適用性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，而正電子湮沒譜（PAS）對(duì)測試超微孔結(jié)構(gòu)具有良好的適用性。針對(duì)雜原子沸石精細(xì)結(jié)構(gòu)的解析面臨的常規(guī)氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)難以測定孔徑在3.8 nm以下的孔道結(jié)構(gòu)的難點(diǎn)，該研究通過PAS（圖3）和XAFS譜（圖4）深入研究了雜原子沸石中超微孔結(jié)構(gòu)和雜原子鐵的狀態(tài)，也為雜原子沸石精細(xì)結(jié)構(gòu)的解析提供了重要依據(jù)。

　　該研究工作被認(rèn)為是碳捕集領(lǐng)域的重要進(jìn)展，開拓了雜原子沸石分子篩在氣體吸附分離領(lǐng)域的新應(yīng)用。

　　圖1.（上）雜原子絲光沸石一維孔道篩分CO2、Ar、N2和CH4的示意圖。（下）氣體吸附分離性能：(A)298 K時(shí)CO2體積吸收量；(B)CO2/N2:15/85和CO2/CH4:50/50 二元混合物在1 bar和298 K下的CO2/N2和CO2/CH4分離選擇性；(C-E)CO2/N2(CH4)穿透曲線；(F)2-床VSA工藝的流程示意圖和(G)ASPEN模擬結(jié)果

圖2.在CSNS的GPPD獲得的含鐵絲光沸石的中子衍射圖譜

圖3.在正電子研究平臺(tái)獲得的含鐵絲光沸石的PAS譜圖

圖4.在同步輻射（BSRF）獲得的含鐵絲光沸石的XAFS譜圖