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2021-09-08
顆粒在線訊：生物體利用金屬酶活化氧氣完成新陳代謝的氧化。受此啟發(fā)，科研人員發(fā)展了一系列重要的仿生催化氧化反應(yīng)體系。其中，基于非血紅酶（牛磺酸雙加氧酶、甲烷單加氧酶等）活性中心結(jié)構(gòu)構(gòu)建的四氮鐵、錳配合物在羧酸輔助下活化H2O2，實(shí)現(xiàn)了對(duì)C=C鍵和C-H鍵的高效選擇性氧化。然而，配合物在均相氧化反應(yīng)條件下易被氧化失活。長期以來，催化劑的氧化降解難題未得到有效解決。
中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫偉課題組致力于非血紅素酶仿生催化氧化研究。近日，科研人員在前期發(fā)展的手性四氮金屬配合物催化氧化工作的基礎(chǔ)上（Acc. Chem. Res.），同時(shí)考慮生物酶催化的特點(diǎn)，將單一的錳配合物通過聚合反應(yīng)，錨定在多孔聚合物孔道內(nèi)，形成單位點(diǎn)的錳催化劑，實(shí)現(xiàn)了烷烴的C-H氧化和烯烴的不對(duì)稱環(huán)氧化反應(yīng)。
研究發(fā)現(xiàn)，通過錨定活性組分在聚合物框架之中，有效降低了活性組分之間的催化氧化分解，實(shí)現(xiàn)了催化劑的重復(fù)利用。球差透射電鏡和同步輻射表征證明了單位點(diǎn)錳催化劑的存在。
相關(guān)研究成果發(fā)表在ACS Catalysis上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院潔凈能源國家實(shí)驗(yàn)室和羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。
圖1.催化劑STEM和HAADF-STEM表征圖
圖2.催化劑EXAFS和WT表征圖
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