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2022-04-07
顆粒在線訊：在溫和條件下用O2將甲烷選擇性氧化成含氧化合物仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。近日，中科院上海高等研究院孫予罕研究員，鐘良樞研究員報道了一種ZSM-5(Z-5)負載的PdCu雙金屬催化劑（PdCu/Z-5），用于甲烷在低溫（20 ℃）下與氧氣反應生成含氧物。
本文要點：
1）由于PdO納米顆粒和Cu單原子的串聯(lián)催化作用，PdCu/Z-5催化劑表現(xiàn)出1178 mmol/gpd/h的高含氧物產(chǎn)率，同時高達95%的含氧物選擇性。
2）控制實驗和機理研究表明，PdO納米顆粒促進了O2和H2原位生成H2O2，而Cu單原子不僅促進了H2O2的活化，使其分解生成大量的羥基自由基（·OH），而且使·OH能夠將CH4均解為甲基自由基（·CH3）。隨后，·OH與·CH3迅速反應生成高選擇性的CH3OH。
這些發(fā)現(xiàn)有望為甲烷選擇氧化制含氧化合物提供有價值的見解，這也將有助于開發(fā)其他高效、廉價的低碳烷烴C-H鍵選擇活化催化劑。
文章鏈接：
Bo Wu, et al, Tandem Catalysis for Selective Oxidation of Methane to Oxygenates Using Oxygen over PdCu/Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202204116
DOI: 10.1002/anie.202204116
https://doi.org/10.1002/anie.202204116
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