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2022-04-08
顆粒在線訊：電催化反應(yīng)發(fā)生在納米尺度的電極?電解液界面上。眾所周知，電極?電解液界面，也稱為界面微環(huán)境，由于受到體液的干擾及其隨外加偏壓的動(dòng)態(tài)演化而難以研究。近日，華東理工大學(xué)李春忠教授，江宏亮研究員選擇了工業(yè)Ag電極上CO2和H2O的電化學(xué)共還原作為模型體系，不同烷基鏈長(zhǎng)的季銨鹽型陽離子表面活性劑作為電解液添加劑。
本文要點(diǎn)：
1）研究了偏壓作用下界面微環(huán)境的結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)過程。此外，利用原位表面增強(qiáng)紅外光譜和拉曼光譜結(jié)合偏壓依賴的分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬研究了陽離子表面活性劑在帶電電極?電解液界面上的動(dòng)態(tài)調(diào)制機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果吻合較好。陽離子表面活性劑被吸附和重組到電極表面，隨著偏置電位的增加，從隨機(jī)分布動(dòng)態(tài)地轉(zhuǎn)變?yōu)榻行虻慕M裝。
2）這種近乎有序的組裝通過排斥孤立水來調(diào)節(jié)界面水環(huán)境，并促進(jìn)帶電界面的CO2濃縮。同時(shí)，隨著偏置電位的增加，水的取向向有序結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變被有效地抑制，從而導(dǎo)致水的解離活性降低。結(jié)果表明，在電解液中引入表面活性劑后，CO2電還原為CO的選擇性和部分電流密度均有顯著提高。
文章鏈接：
Wangxin Ge, et al, Dynamically Formed Surfactant Assembly at the Electrified Electrode?Electrolyte Interface Boosting CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c02486
https://doi.org/10.1021/jacs.2c02486
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