顆粒在線訊：近日，中國科學(xué)院院士、中科院大連化學(xué)物理研究所碳基能源納米材料研究組研究員包信和和研究員潘秀蓮團(tuán)隊在合成氣轉(zhuǎn)化OXZEO反應(yīng)活性調(diào)控機制方面取得進(jìn)展，揭示了雙功能催化劑金屬氧化物表面配位不飽和金屬位點對一氧化碳/氫氣（CO/H2）的活化轉(zhuǎn)化反應(yīng)活性及路徑的調(diào)控原理。 

　　圍繞OXZEO催化作用機制，研究人員在金屬氧化物表面缺陷結(jié)構(gòu)對于CO/H2的活化具有重要作用方面已經(jīng)取得共識，但是關(guān)于缺陷結(jié)構(gòu)種類及其作用原理仍然缺乏認(rèn)識。該工作中，團(tuán)隊通過系統(tǒng)表征研究了具有尖晶石結(jié)構(gòu)的ZnGaOx氧化物表面缺陷種類及含量，并與催化性能進(jìn)行關(guān)聯(lián)分析，發(fā)現(xiàn)表面富含配位不飽和金屬位點、氧空穴的氧化物催化CO/H2，調(diào)變反應(yīng)沿表面乙酸鹽—乙烯酮通道，經(jīng)分子篩孔道轉(zhuǎn)化為低碳烯烴產(chǎn)品。與之相比，僅含有少量氧空穴和鋅空穴的片狀ZnGaOx尖晶石，傾向于生成甲烷等副產(chǎn)物。該研究深化了金屬氧化物催化活化CO/H2構(gòu)效關(guān)系的認(rèn)識，為進(jìn)一步研制高性能OXZEO催化劑提供科學(xué)參考依據(jù)。

　　包信和和潘秀蓮團(tuán)隊于2016年提出金屬氧化物和分子篩耦合的納米復(fù)合雙功能OXZEO催化劑設(shè)計概念，實現(xiàn)了高選擇性地生成低碳烯烴C2=-C4=（Science，2016）。此后，團(tuán)隊針對金屬氧化物、分子篩催化作用原理、雙功能匹配耦合機制開展大量系統(tǒng)研究，并取得系列進(jìn)展（Angew. Chem. Int. Ed.，2018；Angew. Chem. Int. Ed.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；ACS Energy Letters，2022），為煤及其他碳資源的高效轉(zhuǎn)化利用提供了一個新技術(shù)平臺。團(tuán)隊還拓展應(yīng)用OXZEO催化劑至以二氧化碳為碳資源的直接轉(zhuǎn)化制高值化學(xué)品和燃料研究中，受到廣泛關(guān)注（Chem. Rev.Chem. Rev.，2021）。

　　相關(guān)研究成果以Steering the Reaction Pathway of Syngas-to-light Olefins with Coordination Unsaturated Sites of ZnGaOx Spinel為題于近日發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委員會、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會、大連市科技創(chuàng)新基金、遼寧省自然科學(xué)基金等項目的資助。

大連化物所揭示合成氣轉(zhuǎn)化中金屬氧化物表面活性位結(jié)構(gòu)及其催化作用原理