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2022-06-15
顆粒在線訊：為實(shí)現(xiàn)零碳經(jīng)濟(jì)，設(shè)計(jì)高效、低成本的陽(yáng)極催化劑是達(dá)成電解水綠色制氫和生物質(zhì)電氧化升級(jí)的關(guān)鍵。由于固有的氧化還原特性，鎳基非貴金屬電催化劑被認(rèn)為是潛在的候選者，但關(guān)于鎳位點(diǎn)配位環(huán)境的活性調(diào)控機(jī)制尚缺乏深入研究。
近日，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員王家成團(tuán)隊(duì)前期研究發(fā)現(xiàn)磷酸根陰離子可有效調(diào)控鎳位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)鎳氧共價(jià)性，提升其析氧活性（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 3773-3780；VIP）。在此基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)首次提出了含氧陰離子調(diào)控鎳基電催化劑配位環(huán)境的設(shè)計(jì)理念，揭示了含氧陰離子在甲醇氧化反應(yīng)中的不同作用機(jī)制。該工作通過對(duì)鎳基類金屬（NiPx、NiSx和NiSex）進(jìn)行陽(yáng)極電化學(xué)氧化，原位構(gòu)建具有不同含氧陰離子配位的無定形羥基氧化鎳（NiOOH-TOx）。研究表明，NiOOH-POx顯示出最優(yōu)的局部配位環(huán)境，提高了Ni位點(diǎn)對(duì)甲醇選擇性氧化成甲酸鹽的電催化活性。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，NiOOH-POx具有最優(yōu)的OH*和甲醇吸附能力，含氧陰離子POx優(yōu)化了Ni位點(diǎn)的d帶中心，有效提升了電催化活性。該研究為通過含氧陰離子調(diào)節(jié)活性中心配位環(huán)境以促進(jìn)有機(jī)分子電轉(zhuǎn)化提供了新觀點(diǎn)。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、重大研究計(jì)劃培育項(xiàng)目，以及上海市優(yōu)秀學(xué)術(shù)帶頭人計(jì)劃等的支持。北京工業(yè)大學(xué)與蘇州科技大學(xué)的科研人員參與研究。
構(gòu)筑不同含氧酸陰離子調(diào)控的Ni活性位點(diǎn)及其電催化甲醇氧化性能
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