顆粒在線訊：近日，中國(guó)科學(xué)院院士、中科院大連化學(xué)物理研究所研究員包信和與研究員侯廣進(jìn)團(tuán)隊(duì)利用固體核磁共振（ssNMR）技術(shù)，在金屬氧化物分子篩（OXZEO）雙功能催化劑催化合成氣轉(zhuǎn)化機(jī)理研究方面取得進(jìn)展。

　　自2016年，研究人員提出OXZEO催化劑設(shè)計(jì)概念以來(lái)，OXZEO催化體系已發(fā)展成為煤炭及其他碳資源轉(zhuǎn)化的重要平臺(tái)，并且獲得廣泛關(guān)注。在OXZEO催化體系中，涉及C1物種到多碳產(chǎn)物的生成過(guò)程，其反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)非常復(fù)雜，機(jī)理研究困難，研究人員往往直接借鑒甲醇催化轉(zhuǎn)化中提出的烴池（HCP）機(jī)理加以解釋。

　　該工作中，研究人員利用ZnAlOx/H-ZSM-5模型催化體系，借助準(zhǔn)原位ssNMR-GC的檢測(cè)方法，追蹤了包括表面多碳羧酸鹽、多碳烷氧基、BAS吸附環(huán)戊烯酮、環(huán)戊烯基碳正離子在內(nèi)的豐富的中間體動(dòng)態(tài)演化過(guò)程，建立了從初始碳碳鍵生成到穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化—催化劑內(nèi)部中間體與氣相產(chǎn)物對(duì)應(yīng)關(guān)系的反應(yīng)階段，揭示了含氧化合物中間體到烯烴及芳烴產(chǎn)物的反應(yīng)路徑，論證了CO和H2參與含氧化合物路徑并在二次反應(yīng)中起重要作用的觀點(diǎn)。除模型催化體系外，研究人員在多種OXZEO催化劑上均觀測(cè)到了關(guān)鍵中間體，驗(yàn)證了之前提出的包括含氧化合物路徑在內(nèi)的反應(yīng)機(jī)理的普適性。

　　相關(guān)成果以O(shè)xygenate-based Routes Regulate Syngas Conversion over Oxide–zeolite Bifunctional Catalysts為題于近日發(fā)表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”、國(guó)家博士后創(chuàng)新人才支持計(jì)劃、中國(guó)博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

大連化物所利用ssNMR技術(shù)揭示OXZEO催化合成氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)路徑