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          青島能源所開發(fā)隔離錨定策略原位合成鐵單原子催化劑

          來源:青島生物能源與過程研究所 1922 2022-09-05

            顆粒在線訊:單原子催化劑因其具有豐富的活性位點(diǎn)和超高的原子利用率獲得了廣泛研究。然而,利用現(xiàn)有報道的原子層沉積、浸漬吸附和光沉積等策略合成的單原子催化劑,存在金屬原子分散性差、金屬與載體之間的相互作用弱等問題,限制了單原子催化劑的氧還原催化性能。

            近期,中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所研究員梁漢璞團(tuán)隊通過一種簡單的隔離錨定策略,制備了多孔氮摻雜碳負(fù)載的鐵單原子催化劑(Fe1/NC)(圖1)。該方法利用D-葡萄糖、葡萄糖酸鋅和組氨酸來分散和錨定鐵原子。研究人員通過組氨酸的咪唑基團(tuán)螯合Fe3+,實(shí)現(xiàn)金屬原子的初步錨定。在水熱過程中,含有大量羥基的D-葡萄糖和葡萄糖酸鋅會在高溫高壓環(huán)境下與組氨酸中的羧基發(fā)生反應(yīng),進(jìn)一步分散金屬原子。通過高溫?zé)峤馊コ\和多余有機(jī)物后,即可得具有豐富孔結(jié)構(gòu)的Fe1/NC催化劑。研究發(fā)現(xiàn),與商業(yè)Pt/C催化劑和大多數(shù)報道的鐵單原子催化劑相比,通過該策略制備的Fe1/NC催化劑在堿性和酸性溶液中均表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原催化性能,其具有較高的活性、較強(qiáng)的甲醇耐受性和良好的穩(wěn)定性。更重要的是,用Fe1/NC組裝的鋅空氣電池具有較高的功率密度(164 mW cm-2),較大的放電比容量(769.0 mA h gZn-1),以及超過300 h的優(yōu)異穩(wěn)定性。這項工作對制備高效、穩(wěn)定的金屬-空氣電池氧還原催化劑具有重要意義。

            該團(tuán)隊前期工作取得了系列進(jìn)展,以可循環(huán)再生的生物質(zhì)為載體制備了Fe-N-C(Carbon, 2020, 157, 614-621.)和Fe1Pt1/NC催化劑(ACS Sustainable Chem. Eng., 2021, 9, 1, 189-196.),利用金屬框架聚合物與金屬離子的強(qiáng)相互作用實(shí)現(xiàn)了Fe單原子在碳載體上的均勻分散(ACS Sustainable Chem. Eng., 2021, 9, 1, 137-146.),通過有機(jī)弱酸鹽輔助熱解策略構(gòu)筑了高效穩(wěn)定的Fe-N-C單原子材料(Carbon, 2022, 191, 393-402.)。

            相關(guān)研究成果近期發(fā)表在Carbon上。上述工作得到青島創(chuàng)業(yè)創(chuàng)新領(lǐng)軍人才基金、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等的支持。

          Fe1/NC的合成示意圖和結(jié)構(gòu)表征圖

          Fe1/NC的合成示意圖和結(jié)構(gòu)表征圖

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