CO2加氫制備高附加值化學品或液體燃料對節(jié)能減排和碳資源的循環(huán)利用具有重要意義,CO2催化加氫是其轉化的有效途徑之一,因而受到廣泛關注。近年來,中國科學院山西煤炭化學研究所902課題組針對CO2加氫的研究現狀,重點開展了CO2加氫制甲醇、芳烴、異構烷烴及高品質汽油等方面的研究工作,取得了一系列進展,相關研究成果發(fā)表在ACS Catalysis、Journal of Catalysis 、Chemical Communications、Catalysis Science & Technology、ChemCatChem等期刊上。
目前,Cu基催化劑上強的逆水煤氣變換反應導致甲醇選擇性偏低,科研人員采用蒸汽相法和超聲浸漬法對傳統(tǒng)共沉淀法制備的Cu/ZnO/ZrO2催化劑改性處理,實現了CO2加氫高選擇性甲醇的定向合成,甲醇的選擇性高達97%以上,為發(fā)展CO2加氫合成甲醇高效催化劑的設計及制備提供了新思路(ChemCatChem, 2019, 11, 1448–1457; Journal of Catalysis , 2020, 389, 47–59),并申請國家發(fā)明專利1項。此外,課題組在CO2加氫制芳烴方面取得進展,ZnCrOx/HZSM-5混合催化劑上CO2加氫制芳烴時,C5+烴中芳烴可達81%(Chemical Communications, 2019, 55, 973–976)。
基于早期在CO2加氫制異構烷烴方面研究工作的積累,科研人員根據CO2加氫制烴多步串聯反應的特點,采用簡單的制備方法將HZSM-5分子篩均勻包覆于Fe-Zn-Zr金屬氧化物表面,制備出核殼結構催化劑,通過強化分子篩的空間限域控制中間產物的轉化,實現了異構烷烴及高品質汽油的選擇性合成(Chemical Communications, 2016, 52, 7352–7355; Catalysis Science & Technology, 2019, 9, 5401–5412),并獲授權國家發(fā)明專利1項。在此基礎上,通過對復合金屬氧化物進行高溫水熱處理(如圖),實現了CO2加氫到高品質汽油的選擇性轉化,汽油烴中異構烷烴的選擇性高達93%以上,同時可將副產物CO抑制到24%。
相關研究成果以封面文章形式在線發(fā)表在ACS Catalysis上。研究工作得到國家自然科學基金、山西省煤基重點科技攻關項目及山西省青年科學基金的支持。
山西煤化所在CO2加氫轉化研究中取得進展
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