近日,大連化物所催化與新材料研究室喬波濤研究員和張濤院士團隊受邀撰寫了題為“Single-Atom Catalysts Based on the Metal–Oxide Interaction”的綜述文章。
2011年,張濤團隊與清華大學李雋教授和美國亞利桑那州立大學劉景月教授合作,在國際上首次報道了Pt1/FeOx單原子催化劑,并在此基礎上提出了“單原子催化”的概念(Nat. Chem.,2011;Acc. Chem. Res.,2013)。單原子催化劑表現(xiàn)出許多異于負載型納米顆粒催化劑的特性,例如金屬利用率達到最大、金屬載體界面最大化(Angew. Chem. Int. Ed.,2018)、活性位點組成結構均一、有望溝通均相與多相催化(Angew. Chem. Int. Ed.,2016)等,因此對特定反應具有優(yōu)異的活性、選擇性和穩(wěn)定性,目前已成為多相催化領域的研究熱點。
氧化物是單原子催化劑最為常用的一大類載體。該工作綜述了此類催化劑的制備方法,表征手段和適用范圍,并特別選取了8種常見的代表性氧化物,分別介紹在這些載體上,金屬單原子的穩(wěn)定機制和特異的催化性能。該綜述還分類總結了金屬原子與氧化物載體之間的相互作用,評述了單原子催化的研究現(xiàn)狀,并展望了今后的研究重點。
喬波濤和張濤團隊一直致力于開發(fā)氧化物負載的單原子催化劑,陸續(xù)研制出負載在氧化鐵、氧化鈦、氧化鈰等氧化物上的Pt、Au、Rh等單原子催化劑(ACS Catal.,2015;Nat. Commun. 2019;Angew. Chem. Int. Ed.,2020)?;谠谠擃I域的長期探索,首次揭示了單原子催化劑體系可以發(fā)生共價金屬-載體相互作用(CMSI效應, Nano Res.,2015;Nat. Commun.,2019;Nat. Commun.,2020),和經(jīng)典強金屬-載體相互作用(SMSI效應,Angew. Chem. Int. Ed.,2020),這些研究成果不僅有助于精準合成單原子催化劑,并且為研究催化活性中心和調(diào)控催化性能提供了新思路。
該綜述作為后封面文章發(fā)表在Chemical Reviews的Heterogeneous Single-Atom Catalysis專題上。上述工作得到國家自然科學基金、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項(B)“能源化學轉化的本質(zhì)與調(diào)控”和國家重點研發(fā)計劃等項目的資助。(文/圖 郎睿)
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