近日，大連化物所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組（05T8組）肖建平研究員團(tuán)隊(duì)與浙江大學(xué)肖豐收教授、王亮研究員團(tuán)隊(duì)合作，在乙烷非氧化脫氫制乙烯的研究中取得新進(jìn)展?！?/span>

乙烯和丙烯等低碳烯烴是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)的重要原料。通過(guò)低碳烷烴脫氫，有望實(shí)現(xiàn)頁(yè)巖氣直接生產(chǎn)低碳烯烴，具有重要的研究?jī)r(jià)值。金屬鐵（Fe）催化劑曾被用于非氧化脫氫反應(yīng)，但其存在積碳嚴(yán)重的問(wèn)題。而通過(guò)分子篩S-1改性的Fe-S-1，在非氧化脫氫反應(yīng)中表現(xiàn)出較好的活性和抗積碳能力。因此，理解Fe和Fe-S-1的差異，以及從理論上統(tǒng)一金屬和分子篩催化劑的不同機(jī)理非常重要。

本工作通過(guò)研究?jī)蓚€(gè)維度的描述符（*C2H4和*H的吸附自由能），構(gòu)建了反應(yīng)相圖，統(tǒng)一了Fe和Fe-S-1催化劑不同的反應(yīng)機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，金屬催化劑Pt、Pd和PtSn的本征活性（轉(zhuǎn)化率）受反應(yīng)第一步乙烷脫氫（R1）的限制，而Fe位于R1、R3（乙烯脫附）和R4（氫氣脫附）的交點(diǎn)處，即Fe的催化性能會(huì)受到上述三個(gè)步驟的同時(shí)影響。對(duì)于沸石S-1改性的催化劑，Ni-S-1和Cu-S-1的速率限制步驟是R4，而Fe-S-1恰好位于R1和R4的交界處，其相對(duì)較弱的H*吸附使得更容易生成氫氣和脫附。該工作通過(guò)微觀動(dòng)力學(xué)模型從理論上統(tǒng)一了金屬和分子篩體系的反應(yīng)收率，為非氧化脫氫反應(yīng)催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的方向。

相關(guān)成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc.）上。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院先導(dǎo)B項(xiàng)目和遼寧省“興遼英才計(jì)劃”等研究經(jīng)費(fèi)的支持。（文/圖 李歡）