近日，大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室汪國雄研究員與包信和院士團隊在二氧化碳電催化還原研究方面取得新進展。該團隊實現(xiàn)了非銅基催化劑上串聯(lián)催化二氧化碳電化學(xué)還原制甲烷，為二氧化碳電催化還原制碳氫化合物提供了新策略。

二氧化碳電催化還原利用清潔電能將二氧化碳和水轉(zhuǎn)化為化學(xué)品和燃料，被認為是一種能同時實現(xiàn)碳循環(huán)利用和可再生能源存儲的有效途徑。將二氧化碳直接電化學(xué)轉(zhuǎn)化為碳氫化合物涉及到多電子還原反應(yīng)過程，存在轉(zhuǎn)化路徑復(fù)雜、選擇性難以調(diào)控等科學(xué)問題。目前研究主要集中在銅基催化劑，非銅催化劑僅有少量報道，發(fā)展非銅催化劑電催化還原二氧化碳制碳氫化合物是一個值得探索的研究課題。

本工作中，研究人員報道了一種酞菁鈷（CoPc）和鋅—氮—碳（Zn-N-C）串聯(lián)催化劑，能有效地將二氧化碳電化學(xué)還原為甲烷。與單獨酞菁鈷或鋅—氮—碳相比，這種串聯(lián)催化劑的甲烷和一氧化碳的生成速率比提高了100倍以上。密度泛函理論計算和對照實驗結(jié)果表明，二氧化碳首先在酞菁鈷上還原為一氧化碳，然后一氧化碳擴散到鋅—氮—碳上進一步轉(zhuǎn)化為甲烷。這種串聯(lián)催化策略將二氧化碳轉(zhuǎn)化制備甲烷的過程分解為在兩種活性位點上進行的串聯(lián)電催化反應(yīng)，在該串聯(lián)催化體系中，酞菁鈷通過提供一氧化碳使鋅—氮位點中鄰位氮上的吸附氫得以保留，從而提高了甲烷的生成速率。

相關(guān)工作發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃、中科院青年創(chuàng)新促進會等項目的資助。（文/圖 林龍、劉天夫）