近日，大連化物所微納米反應(yīng)器與反應(yīng)工程學研究組（05T7組）劉健研究員團隊與天津大學梁驥教授團隊、澳大利亞斯威本科技大學孫成華教授團隊合作，通過亞納米空間限域策略，開發(fā)了Fe-Cu雙單原子亞納米反應(yīng)器，用于電催化N2還原反應(yīng)，實現(xiàn)了NH3高效率合成，為電催化固氮提供了新思路。

單原子催化劑由于能最大限度地利用活性物質(zhì)，在電催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，精準控制原子級活性位點以滿足特定反應(yīng)仍然是單原子催化劑的瓶頸。

本工作中，科研人員提出了一種亞納米空間限域策略，即利用石墨化氮化碳具有的獨特微環(huán)境的規(guī)則表面空穴，精確限域Fe-Cu單原子并調(diào)控其幾何構(gòu)型，構(gòu)建“亞納米反應(yīng)器”。研究發(fā)現(xiàn)，在高度限域的亞納米反應(yīng)器中，F(xiàn)e-Cu催化活性中心與反應(yīng)物具有更強的相互作用，并且極狹窄的限域空間所具有的獨特微環(huán)境還形成了顯著的協(xié)同效應(yīng)，這對于以氮還原反應(yīng)為代表的多步驟電催化過程非常有利。此外，科研人員結(jié)合第一性原理模擬發(fā)現(xiàn)，這種協(xié)同效應(yīng)來源于獨特的Fe-Cu配位，有效地改變了N2的吸收，改善了電子轉(zhuǎn)移，并為氮還原反應(yīng)提供了額外的氧化還原電子對。該工作為在亞納米尺度上操縱催化劑活性中心提供新策略，也為亞納米尺度上具有精確空間定位的新型催化劑的設(shè)計提供了思路。