近日,山東大學前沿交叉科學青島研究院分子科學與工程研究院韓克利教授團隊在全無機非鉛鈣鈦礦納米晶體動力學機理研究方面取得新進展,相關研究成果以“Efficient Thermally Activated Delayed Fluorescence from All-Inorganic Cesium Zirconium Halide Perovskite Nanocrystals”為題發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。山東大學為該論文的第一完成單位,分子科學與工程研究院2018級博士研究生劉四平為該論文的第一作者,韓克利教授和大連化學物理研究所楊斌副研究員為該論文的共同通訊作者。
熱活化延遲熒光(TADF)是目前非常有前景的一種獲得較高激子利用率的發(fā)光機制。在熱能的幫助下,最低激發(fā)三線態(tài)(T1)激子通過反系間穿越回到最低激發(fā)單線態(tài)(S1)后進行發(fā)光。熱活化延遲熒光通常在純有機分子或金屬有機配合物中比較常見,而在全無機膠體納米晶體中鮮有報道。近年來,全無機CsPbX3型(X = Cl,Br,I)鈣鈦礦納米晶體由于其優(yōu)異的光電性能,引起了廣泛的研究關注。然而,Pb的高毒性和穩(wěn)定性差的問題嚴重阻礙了它們的實際應用。
在該研究工作中,研究人員圍繞自然界中豐富且無毒的金屬鋯(Zr)元素,通過熱注射法首次合成出空位有序Cs2ZrBrxCl6-x(0≤x≤1.5)雙鈣鈦礦納米晶體。該納米晶展現(xiàn)出顏色可調節(jié)的且有效的光致發(fā)光特性以及良好的穩(wěn)定性。研究人員利用變溫熒光光譜和變溫時間分辨熒光光譜,并借助自主研發(fā)的納秒瞬態(tài)發(fā)射光譜儀以及泵浦-探測飛秒時間分辨光譜儀揭示了熱活化延遲熒光機制,為開發(fā)新型無機熒光粉提供了獨特的策略。
該研究工作得到了中國國家重點研究與發(fā)展計劃項目、國家自然科學基金、中國科學院科學儀器發(fā)展計劃、遼寧振興人才計劃以及大連市科學技術創(chuàng)新基金會的支持。
原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009101
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