近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學(xué)研究組研究員韓克利團隊在全無機非鉛四重鈣鈦礦納米晶發(fā)光動力學(xué)機理研究方面取得新進展。該團隊報道了一系列新型非鉛四重鹵化物鈣鈦礦納米晶的發(fā)光增強機制，并依此制備高性能光電探測器。

全無機CsPbX₃（X = Cl，Br，I）型鈣鈦礦納米晶體已在光電子器件領(lǐng)域中得到廣泛研究。由于鉛的高毒性，人們一直在尋找鉛的替代元素。非鉛鹵化鈣鈦礦型納米晶因其低毒性，高穩(wěn)定性和化學(xué)多樣性而受到關(guān)注。韓克利團隊前期已開發(fā)出A3M'2X9（Angew. Chem. Int. Edit.，2017)、A2MM'X6（J. Am. Chem. Soc.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2019；Sci. China Chem.，2019；Sci. Bull.，2020；ACS Cent. Sci.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2020）和A2BX6（Angew. Chem. Int. Edit.，2020）型非鉛鈣鈦礦納米晶并揭示其發(fā)光動力學(xué)機理。然而，基于這些非鉛鈣鈦礦型納米晶的光電子器件研究進展有限。因此，通過揭示新型非鉛鈣鈦礦納米晶的載流子動力學(xué)，并依此將其有效地應(yīng)用在光電子器件領(lǐng)域方面具有重要意義。

該團隊首次報道了一系列空位有序的四重鈣鈦礦型膠體納米晶，通過對Cs4MnBi2Cl12納米晶合金化，可將其熒光量子產(chǎn)率提高近100倍。載流子超快動力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，在四重鈣鈦礦納米晶Cs4MnBi2Cl12中，自由激子迅速自捕獲為“自陷激子”，進而發(fā)生自陷激子輔助的給體—受體（Mn²⁺）能量轉(zhuǎn)移過程。合金化可以消除與能量轉(zhuǎn)移相互競爭的超快缺陷態(tài)捕獲過程，并可提升納米晶的結(jié)晶度，進而大幅度提升發(fā)光效率?；诤辖鸹乃闹剽}鈦礦納米晶具有結(jié)晶度高、載流子壽命長等特性，該團隊還制備了基于該納米晶的光電探測器，該探測器具有超高響應(yīng)度（0.98×104A/W），該靈敏度遠(yuǎn)高于以往報道的基于非鉛鈣鈦礦納米晶的光電探測器。四重鈣鈦礦型納米晶為光電應(yīng)用開辟了新的可能性。

相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《先進材料》（Adv. Mater.）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金重點項目等的資助。

大連化物所在全無機非鉛四重鈣鈦礦納米晶發(fā)光動力學(xué)機理研究中獲進展