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2020-08-14
氧化錳八面體分子篩（OMS-2）是一種新型環(huán)保催化劑，因其能有效活化O2和常用過(guò)氧化劑，被廣泛用于有機(jī)分子清潔合成、有機(jī)廢水的高級(jí)氧化法分質(zhì)處理，以及VOCs的催化氧化去除。研發(fā)OMS-2型材料的設(shè)計(jì)制備及改性方法對(duì)提高其在催化氧化過(guò)程中的反應(yīng)活性和使用壽命，具有重要意義。
中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所催化新工藝課題組致力于OMS-2型材料的設(shè)計(jì)制備及催化應(yīng)用。近年來(lái)，他們發(fā)展了多種類(lèi)型OMS-2催化材料的制備方法和微結(jié)構(gòu)調(diào)控改性手段，并且將其作為非均相催化劑應(yīng)用于選擇氧化合成含氮雜環(huán)化學(xué)品中（圖1）。近期，研究人員發(fā)展了一種具有混合結(jié)晶相的OMS-2型復(fù)合材料的制法及應(yīng)用，獲得國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利授權(quán)。
研究團(tuán)隊(duì)利用由磷鎢酸鈉原位生成的磷鎢酸做改性試劑，在二氧化錳晶體生長(zhǎng)時(shí)，磷鎢酸以納米簇形式高度分散于材料表面，得到均勻摻雜磷鎢酸的OMS-2復(fù)合催化材料。材料具有多種混合晶相，其表面積和氧化能力隨著摻雜量提高而明顯升高。該方法操作簡(jiǎn)單、產(chǎn)率高、重復(fù)性好，具有規(guī)?；a(chǎn)的潛力（圖2）。得到的催化劑能夠有效活化氧氣，來(lái)進(jìn)行多種含N雜環(huán)化合物的選擇性氧化脫氫反應(yīng)，高效合成了多種藥物活性中間體，如喹啉、異喹啉、茚并喹啉、喹唑啉、喹喔啉、咔啉、吖啶、吡啶和吲哚等。動(dòng)力學(xué)研究表明，混合晶相的存在能夠提高初始反應(yīng)速率、降低氧化反應(yīng)表觀活化能。
研究成果發(fā)表在Catalysis Science & Technology上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、蘭州化物所和精細(xì)石油化工中間體國(guó)家工程研究中心的支持。
圖1.OMS-2型催化材料在清潔合成含氮雜化分子中的催化應(yīng)用
圖2.催化材料的XRD、BET、H2-TPR、SEM和EDS元素分布表征
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