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2021-11-24
顆粒在線訊：近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)合氫化物材料化學(xué)研究組研究員陳萍、郭建平團隊與德國馬普學(xué)會煤化學(xué)研究所教授Weidenthaler、廈門大學(xué)副教授吳安安合作，發(fā)現(xiàn)一種Ba-Cr四元氮氫化物（nitride-hydride）催化劑，在較為溫和的條件下實現(xiàn)了氨的催化合成。
氨不僅是氮肥的主要原料，也可作為能源載體在可再生能源的儲存與轉(zhuǎn)化過程中發(fā)揮重要作用?，F(xiàn)有的Haber-Bosch合成氨工業(yè)過程的反應(yīng)條件苛刻（溫度350至550℃，壓力10至30MPa）, 開發(fā)低溫低壓高活性催化劑是研究人員長期追求的目標(biāo)。目前，科研人員大多基于活性金屬鐵和釕開發(fā)催化劑，對前過渡金屬如鉻等的研究相對較少。
該工作中，團隊在前期工作（Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Nat. Chem.，2017；J. Am. Chem. Soc.，2018）基礎(chǔ)上，報道了新的合成氨催化劑設(shè)計策略，即從鋇和鉻的氨基化合物出發(fā)制備鋇鉻四元氮氫化物催化劑，催化劑活性相為Ba5CrN4H。該結(jié)構(gòu)可以賦予晶格氮及晶格氫（負(fù)氫）較高的反應(yīng)性，在溫和條件下可以實現(xiàn)有效的氨合成催化。例如，在573K和10bar條件下，該催化劑的氨合成速率為6.8mmolNH3cat-1h-1，與氮化鉻催化劑相比，提高了3個數(shù)量級以上，約為Cs-Ru/MgO催化劑的4倍。該研究進(jìn)一步豐富了對“氫化物在合成氨催化中作用”的認(rèn)識，也為發(fā)展新型合成氨催化劑，特別是對于一般認(rèn)為活性較低的前過渡金屬催化劑的設(shè)計提供了新思路。
相關(guān)研究成果以Barium Chromium Nitride-hydride for Ammonia Synthesis為題，發(fā)表在《化學(xué)-催化》（Chem Catalysis）上，并被選為封面文章。研究工作得到國家自然基金委員會、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會等的支持。
大連化物所發(fā)現(xiàn)非常規(guī)、高活性鉻基合成氨催化劑
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