顆粒在線訊:氮化硼(BN)目前在丙烷氧化脫氫制備丙烯的催化反應(yīng)中得到廣泛的應(yīng)用,通常人們認為氮化硼中含氧的硼物種(BO·,B(OH)xO3-x)是催化活性物種。有鑒于此,北京交通大學(xué)王熙等報道發(fā)展了一種有效的合成方法構(gòu)建硼-氧-氮納米管BONNTs(boron–oxygen–nitrogen nanotubes),這種BONNTs具有豐富的O-O結(jié)構(gòu),在丙烷氧化脫氫合成丙烯OPDH中表現(xiàn)了優(yōu)異的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。
本文要點:
1)在525 ℃時,當丙烷轉(zhuǎn)化率為64.4 %,烯烴產(chǎn)率達到48.6 %,產(chǎn)率達到氮化硼納米棒BNNTs的2.8倍,在475 ℃時連續(xù)反應(yīng)150 h后,BONNTs仍表現(xiàn)優(yōu)異的催化活性。
2)發(fā)現(xiàn)B(OH)xO3-x和O-O都是BONNT的催化反應(yīng)活性位點,BNNTs中只有B(OH)xO3-x一種催化活性位點。基于催化反應(yīng)結(jié)果、丙烷/氧氣交替反應(yīng)、理論計算,發(fā)現(xiàn)O-O結(jié)構(gòu)在制備C3=和C2=烯烴都具有優(yōu)勢,因為具有兩種能壘更低的反應(yīng)過程。B(OH)xO3-x位點主要對應(yīng)于生成少量C3=產(chǎn)物。
文章鏈接:
Panpan Li, et al, Engineering O–O Species in Boron Nitrous Nanotubes Increases Olefins for Propane Oxidative Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c13563
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13563
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